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被動(dòng)式直接甲醇燃料電池研究進(jìn)展

鉅大LARGE  |  點(diǎn)擊量:1768次  |  2019年09月03日  

尹鴿平,賴勤志,王振波,劉鵬


(哈爾濱工業(yè)大學(xué)化工學(xué)院,黑龍江哈爾濱150001)


摘要:被動(dòng)式直接甲醇燃料電池(被動(dòng)式DMFC)以其能量密度高、可靠性好、便攜性好等優(yōu)點(diǎn),成為目前廣泛研究用作筆記本電腦電源的燃料電池技術(shù)。詳述了被動(dòng)式DMFC各個(gè)關(guān)鍵組成部件的開發(fā)和研究進(jìn)展,并介紹了目前存在的問題和對(duì)未來的展望。


被動(dòng)式直接甲醇燃料電池(被動(dòng)式DMFC)是直接利用甲醇水溶液或甲醇蒸汽作為燃料,氧氣或空氣作為氧化劑的一種燃料電池。它除了具有直接甲醇燃料電池的無污染、高能量密度、高效率、無噪聲和可連續(xù)工作等優(yōu)點(diǎn)之外,還由于被動(dòng)式DMFC具有單純利用重力、毛細(xì)作用和自然對(duì)流等方法,陰極空氣、陽極甲醇溶液或者甲醇蒸汽自然吸入膜電極組件(MEA),不使用動(dòng)力泵的方式給電極供料,完全摒棄了外置的甲醇蠕動(dòng)泵和空氣泵的特點(diǎn),大大減少了電池的功耗,提高了能量利用率。并且被動(dòng)式DMFC一般工作在室溫環(huán)境和較小的電流密度下,不需要單獨(dú)的溫度控制系統(tǒng)和水管理系統(tǒng),進(jìn)一步簡(jiǎn)化了電池結(jié)構(gòu),減小了系統(tǒng)功耗。所以,被動(dòng)式DMFC被認(rèn)為是最有希望取代鋰離子電池成為新一代便攜設(shè)備電源的技術(shù)之一。


被動(dòng)式DMFC一般由三合一膜電極組件(MEA)、陽極供料系統(tǒng)、陰極空氣補(bǔ)給系統(tǒng)3個(gè)部分組成,另外電池以及電堆的結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)也對(duì)電池的性能和便攜性有較大影響。近幾年來,很多研究者都致力于被動(dòng)式DMFC的研究,希望解決被動(dòng)式DMFC由于陰陽極的被動(dòng)進(jìn)料和低溫工作環(huán)境而引起的功率密度低的問題。本文作者將從以上4個(gè)方面介紹國(guó)內(nèi)外關(guān)于被動(dòng)式DMFC技術(shù)的研究進(jìn)展。


1膜電極組件(MEA)的研究進(jìn)展


膜電極組件(MEA)是DMFC的核心部件,通常由一對(duì)氣體擴(kuò)散電極(GDL)和質(zhì)子交換膜通過熱壓組成。對(duì)于主動(dòng)式DMFC的MEA技術(shù)已經(jīng)有很多研究者進(jìn)行了系統(tǒng)的研究,但由于被動(dòng)式DMFC采用了不同的甲醇進(jìn)料方式和空氣補(bǔ)給方式,相對(duì)主動(dòng)式DMFC有不同的影響因素,所以近幾年很多研究者根據(jù)被動(dòng)式DMFC的特點(diǎn),對(duì)MEA結(jié)構(gòu)進(jìn)行了改進(jìn)和發(fā)展。由于被動(dòng)式DMFC傳質(zhì)速率較慢,工作溫度較低,膜電極的活化過程相比主動(dòng)式DMFC需要更長(zhǎng)的時(shí)間,以充分打通MEA的反應(yīng)物和產(chǎn)物通道,獲得更高的電池性能。


Kho等[1]人詳細(xì)研究了被動(dòng)式DMFC膜電極的活化過程,結(jié)果顯示,相比單純使用水的預(yù)處理過程,使用甲醇水溶液進(jìn)行MEA的預(yù)處理方法有更好的活化效果,并能縮短預(yù)處理時(shí)間。被動(dòng)式DMFC特殊的進(jìn)料方式對(duì)反應(yīng)物和產(chǎn)物的擴(kuò)散速率提出了較高的要求,而MEA中的氣體擴(kuò)散層(GDL)結(jié)構(gòu)又對(duì)物質(zhì)的擴(kuò)散速率有很大的影響,所以如何改進(jìn)GDL的結(jié)構(gòu),達(dá)到更好的傳質(zhì)效果是被動(dòng)式DMFC膜電極的一個(gè)研究熱點(diǎn)。Lin等人[2]研究了擴(kuò)散層中聚四氟乙烯(PTFE)含量對(duì)性能的影響。結(jié)果表明,電池開路電壓隨GDL中PTFE載量的增加而上升,電池內(nèi)阻也隨GDL中PTFE載量的增加而增加。


在陽極,電池性能隨著GDL中PTFE載量的增加而下降;在被動(dòng)式DMFC陰極,使用10%PTFE乳液處理的碳布有更高的性能表現(xiàn)。更多的研究者把目光集中在新型MEA結(jié)構(gòu)和GDL結(jié)構(gòu)之上,Chen等人[3]設(shè)計(jì)了一種用于被動(dòng)式DMFC的新型MEA結(jié)構(gòu),如圖1所示。


利用多孔介質(zhì)代替陰極的GDL,這種新型結(jié)構(gòu)雖然增加了電池的接觸電阻,但是由于改善了氧氣的傳輸,大大提高了電池的性能和長(zhǎng)時(shí)間運(yùn)行的穩(wěn)定性。Liu等人[4]利用不銹鋼纖維代替?zhèn)鹘y(tǒng)的碳紙作為陽極GDL基底。不銹鋼具有高電子導(dǎo)電性和高親水性,大大降低了電極的電阻,并且促進(jìn)甲醇溶液順利通過GDL到達(dá)電極催化層進(jìn)行電化學(xué)反應(yīng)。


采用這種新結(jié)構(gòu)的電池其最大功率密度可達(dá)24mW/cm2。同時(shí),該課題組使用這種技術(shù)成功地組裝了12單體的電池組,為移動(dòng)電話進(jìn)行充電。


也有研究者從電解質(zhì)膜的角度出發(fā),研究適合被動(dòng)式DMFC體系的MEA結(jié)構(gòu)。Kim等人[5]利用合成的抗甲醇滲透的電解質(zhì)膜設(shè)計(jì)了一種可以改善水傳輸和有效排出CO2的膜電極結(jié)構(gòu)。作者在傳統(tǒng)MEA陰、陽極GDL中添加納米尺寸的硅和聚偏氟乙烯的混合物,制成了親水性的水貯存層。這種新型的MEA結(jié)構(gòu)大大提高了電池的性能。室溫條件下,電池電壓為0.3V時(shí)獲得的最大功率密度為48mW/cm2。


Jewett等人[6]從水管理、燃料利用率和功率密度幾個(gè)方面考查了被動(dòng)式DMFC使用不同類型電解質(zhì)膜的情況,研究表明,使用Nafion 117電解質(zhì)膜的被動(dòng)式DMFC具有較好的性能和較高的燃料利用率。作者還針對(duì)陽極的水會(huì)通過電解質(zhì)膜滲透到陰極,導(dǎo)致甲醇溶液濃度的變化和陰極水淹的問題,制備了由憎水物質(zhì)組成的水管理層,以保證電池的長(zhǎng)時(shí)間穩(wěn)定運(yùn)行。Liu等人[7]認(rèn)為厚的電解質(zhì)膜有利于提高甲醇的利用率。在低電流密度區(qū),厚的電解質(zhì)膜因?yàn)橛休^低的甲醇滲透率而具有較高的性能。在高電流密度區(qū),由于使用薄電解質(zhì)膜的電池溫度較高,所以性能較好。另外,Hong等人[8]研究了催化劑載量的改變對(duì)于被動(dòng)式DMFC性能的影響。在室溫條件下,陰、陽極均采用8mg/cm2的金屬載量,最高功率密度達(dá)到了45mW/cm2。


2陽極供料系統(tǒng)的研究進(jìn)展


被動(dòng)式DMFC陽極進(jìn)料完全通過甲醇溶液或者甲醇蒸汽自然吸入膜電極組件(MEA),而不使用蠕動(dòng)泵的方式進(jìn)行。雖然簡(jiǎn)化了系統(tǒng)體積,降低了系統(tǒng)功耗,但同時(shí)由于甲醇自然擴(kuò)散的速率較慢也導(dǎo)致了電池性能的降低。所以有必要對(duì)陽極甲醇的供料系統(tǒng)進(jìn)行詳細(xì)的研究。目前大多數(shù)研究者認(rèn)為較高的甲醇濃度更有利于提高被動(dòng)式DMFC的性能。Kim等人[9]認(rèn)為采用4mol/L的甲醇溶液時(shí)電池的性能最好,在室溫下可以達(dá)到37mW/cm2。


并且通過監(jiān)測(cè)使用不同甲醇濃度時(shí)的電池溫度變化,發(fā)現(xiàn)使用高濃度甲醇時(shí),電池溫度更高。相同的報(bào)道在其他的文獻(xiàn)中也可以看到[10-11]。Kho等人[12]詳細(xì)研究了被動(dòng)式DMFC在不同甲醇濃度下的溫度和開路電壓變化,研究證實(shí)電池溫度的提高是由甲醇滲透至陰極并在陰極催化劑的作用下發(fā)生氧化反應(yīng)放熱所引起的。由于被動(dòng)式DMFC陽極采用被動(dòng)進(jìn)料,所以需要使用高濃度的甲醇溶液以提高反應(yīng)物的擴(kuò)散速率,但由于高濃度的甲醇溶液導(dǎo)致了更嚴(yán)重的滲透問題,毒化了陰極催化劑,降低了電池的燃料利用率。


Chu等人[13]從燃料利用率的角度分析了被動(dòng)式DMFC使用不同甲醇濃度的情況。在使用高濃度甲醇溶液的情況下,由于嚴(yán)重的甲醇滲透使得燃料利用率大幅下降。當(dāng)甲醇濃度為3mol/L時(shí),燃料利用率僅有72.9%,而使用0.5mol/L的甲醇溶液時(shí),燃料利用率可以達(dá)到80.8%。Zeng[14]等人利用氣相色譜檢測(cè)的方法對(duì)被動(dòng)式DMFC在長(zhǎng)時(shí)間放電過程中,燃料腔內(nèi)甲醇濃度的變化進(jìn)行了檢測(cè),并且測(cè)定了該被動(dòng)式DMFC的法拉第效率可以達(dá)到44%。Lai等人對(duì)被動(dòng)式DMFC使用不同甲醇濃度時(shí)的燃料利用率進(jìn)行了詳細(xì)的研究[15],高濃度的甲醇溶液由于其較快的甲醇擴(kuò)散速率而適合于大電流的長(zhǎng)時(shí)間放電,而在小電流放電的情況下,由于其嚴(yán)重的甲醇滲透問題導(dǎo)致了較低的燃料利用率,而甲醇總量的變化并不會(huì)影響電池的燃料利用率。


因?yàn)楸粍?dòng)式DMFC的發(fā)展目標(biāo)是面向便攜式電源,所以系統(tǒng)的小型化是電池設(shè)計(jì)的重點(diǎn)。在甲醇貯存腔體積一定的條件下,使用高濃度的甲醇溶液能提供更長(zhǎng)的放電時(shí)間和更高的體積能量密度,但較高的甲醇濃度勢(shì)必引起嚴(yán)重的甲醇滲透問題,不僅影響了電池的性能也降低了燃料的利用率。如何解決這一矛盾是擺在科研工作者面前的一道難題。Guo等人[16-17]設(shè)計(jì)并開發(fā)了一種可以使用高濃度甲醇溶液的陽極供料裝置,如圖2所示。利用多孔材料(陶瓷、玻璃纖維、碳纖維、聚合物或棉花等)的毛細(xì)力將純甲醇吸到甲醇溶液罐中實(shí)現(xiàn)燃料的補(bǔ)給。其優(yōu)點(diǎn)在于燃料與水能夠分別輸送,并在電池工作過程中隨時(shí)混合,因而將這種補(bǔ)給系統(tǒng)應(yīng)用于小型移動(dòng)電源能夠獲得較高的能量密度、能量效率及可靠性。


Ye等人[18]提出了一種被動(dòng)式補(bǔ)給系統(tǒng)。利用反應(yīng)生成的CO2造成流道內(nèi)的溶液密度差實(shí)現(xiàn)自循環(huán),其電池性能與主動(dòng)式電池性能相當(dāng),但在低電流密度區(qū)時(shí)會(huì)出現(xiàn)性能波動(dòng)。這是因?yàn)樵诘碗娏髅芏葧r(shí),產(chǎn)生的CO2較少,從而造成燃料補(bǔ)給速度的波動(dòng)。Abdelkareem等人[19]將多孔碳板設(shè)置在高濃度的甲醇與膜電極之間,采用這種裝置成功使用了22.0mol/L的甲醇溶液進(jìn)行電池的連續(xù)操作,室溫下功率密度可達(dá)30mW/cm2。并研究了不同類型碳板的阻醇效果,結(jié)果表明,親水性的碳板更適合應(yīng)用于此裝置中。


Yang等[20]利用甲醇和水在聚四氟乙烯(PTFE)薄膜上表面張力不同的特點(diǎn),成功地將PTFE薄膜應(yīng)用于陽極甲醇的傳送裝置之中。膜電極直接與純水接觸,純水通過PTFE薄膜與甲醇接觸。利用甲醇可以穿透過PTFE薄膜而水不能透過的特點(diǎn),使得甲醇可以被不斷地補(bǔ)充到電極表面,進(jìn)行連續(xù)的電化學(xué)反應(yīng)。同時(shí)也有許多的研究者利用甲醇蒸汽作為陽極反應(yīng)物以改善甲醇的滲透現(xiàn)象[21-23],如圖3所示。Kim[22]利用甲醇蒸汽進(jìn)料的操作方式可以使被動(dòng)式DMFC的最高功率密度達(dá)到25mW/cm2,已經(jīng)與使用液態(tài)甲醇時(shí)的性能相當(dāng)。


作為陽極甲醇供料系統(tǒng)的一個(gè)組件,陽極集流體的研究目前還比較少。Yang等人[24]通過可視化研究發(fā)現(xiàn),陽極使用平行溝槽流場(chǎng)更有利于甲醇氧化產(chǎn)物CO2的排出,相比點(diǎn)狀流場(chǎng)更適合作為被動(dòng)式DMFC的陽極集流體。Litterst等人[25]設(shè)計(jì)了一種傾斜的集流體結(jié)構(gòu),更有利于CO2的順利排出,而Chuang等人[26]通過高速攝像機(jī),首次現(xiàn)場(chǎng)觀察到了陽極CO2的產(chǎn)生、長(zhǎng)大和脫離集流體的全過程。


3陰極空氣補(bǔ)給系統(tǒng)的研究進(jìn)展


被動(dòng)式DMFC的陰極完全暴露在環(huán)境中,氧氣的補(bǔ)給完全依賴空氣的擴(kuò)散和對(duì)流。實(shí)際使用過程中,周圍環(huán)境因素將不可避免地對(duì)電池的性能和長(zhǎng)期運(yùn)行產(chǎn)生影響。Liu等人[27]研究了不同空氣環(huán)境條件下,如濕度、溫度等因素對(duì)電池性能的影響。DMFC對(duì)環(huán)境濕度的變化并不敏感,環(huán)境溫度對(duì)電池性能具有明顯的促進(jìn)作用。環(huán)境溫度為40℃時(shí),單電池的最大功率密度接近30mW/cm2。


Chen等人[28]在研究不同的放置方式對(duì)于被動(dòng)式DMFC性能的影響時(shí)發(fā)現(xiàn),電池采用垂直方式放置時(shí),由于順暢的空氣對(duì)流,使得更多滲透到陰極的甲醇發(fā)生氧化反應(yīng),引起電池溫度上升,提高了電池的性能。Lai等人[29]進(jìn)一步研究了氧氣傳輸對(duì)被動(dòng)式DMFC的長(zhǎng)時(shí)間放電性能的影響。被動(dòng)式DMFC采用陽極向上放置時(shí)有最佳的長(zhǎng)時(shí)間放電性能。影響垂直放置長(zhǎng)時(shí)間放電性能的主要因素是陰極水淹導(dǎo)致了氧氣傳輸?shù)睦щy,而陽極向下放置的長(zhǎng)時(shí)間放電性能較差的原因是由于陽極產(chǎn)物的生成,阻礙了甲醇的擴(kuò)散。


由于陰極存在水淹的現(xiàn)象,所以陰極集流體的結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)能否順利地將反應(yīng)產(chǎn)物排出電極就成為了一個(gè)重要的問題。Yang等人[24]詳細(xì)研究了被動(dòng)式DMFC陰極分別采用點(diǎn)狀集流體和平行溝槽集流體的差別。文章通過可視化方法發(fā)現(xiàn),點(diǎn)狀集流體更適合于作為被動(dòng)式DMFC陰極集流體。而陰極采用平行溝槽集流體時(shí)因?yàn)榇嬖谳^嚴(yán)重的水淹現(xiàn)象,所以影響了電池的性能。Chen等人[30]使用Ni2Cr合金泡沫材料制作陰極點(diǎn)狀集流體,大大提高了被動(dòng)式DMFC的性能,主要原因是:(1)多孔材料較大的比表面積改善了氧氣的傳輸;(2)較低的導(dǎo)熱系數(shù)保證了電池的溫度;(3)內(nèi)部的網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)有利于水的快速排除。


Hwang等人[31]通過有限元的方法模擬了陰極使用點(diǎn)狀集流體時(shí)的氧氣傳輸情況,研究表明,較大的通氣孔能有效改善氧氣的傳輸,但同時(shí)也導(dǎo)致電池電阻的上升,通過計(jì)算得出最佳的通氣孔直徑為2.1mm。


4電池以及電堆結(jié)構(gòu)的研究進(jìn)展


由于被動(dòng)式DMFC的單池工作電壓較低,因此在使用過程中須將多個(gè)電池進(jìn)行串聯(lián),形成電池堆(cellstack)。為了適應(yīng)小型化和便攜化的要求,被動(dòng)式DMFC的結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)至關(guān)重要。Martin等[32]利用有機(jī)玻璃作為電堆的殼體,以減輕系統(tǒng)的重量,采用不銹鋼網(wǎng)作為集流體,降低電堆的成本,成功組裝了平面三單體的電堆,最高功率密度達(dá)到8.6mW/cm2。由于不銹鋼網(wǎng)的電阻較大,導(dǎo)致電堆的性能并不高,作者認(rèn)為有必要改進(jìn)集流體的材質(zhì),以提高電堆的性能。


Chan等人[33]組裝了使用6mol/L的高濃度甲醇溶液的6單體被動(dòng)式DMFC電堆。由于使用較高的甲醇溶液,提高了電堆的溫度,增大了電化學(xué)反應(yīng)的活性,加速了陰極水的揮發(fā),減輕了陰極水淹狀況,所以電池最高功率密度可達(dá)到10.3mW/cm2。


最近,很多研究者使用印刷線路板(PCB)作為電堆的殼體[34],減輕電堆的重量,降低電堆的加工成本,改善集流體的機(jī)械強(qiáng)度,但是鍍金層存在比較嚴(yán)重的腐蝕現(xiàn)象。Guo等[35]詳細(xì)研究了表面鍍金的PCB板作為被動(dòng)式DMFC集流體時(shí)的腐蝕現(xiàn)象和腐蝕機(jī)理,由于溶液中F-的存在,導(dǎo)致了鎳基底層的首先腐蝕,腐蝕產(chǎn)物增大了集流體的接觸電阻,嚴(yán)重時(shí)會(huì)導(dǎo)致鍍金層的剝落。


5存在的問題


如何提高能量密度和功率密度和降低成本,提高便攜性,是被動(dòng)式DMFC的研究重點(diǎn)。目前亟需解決的問題包括:如何制備適合被動(dòng)式DMFC工作條件的高性能膜電極,它在保證電解質(zhì)膜有較高電導(dǎo)率的同時(shí)具有較好的防透醇能力,保證在使用高濃度的甲醇溶液的同時(shí),提高燃料的利用率;陽極甲醇電池工業(yè)Chinese Battery Industry尹鴿平,等:被動(dòng)式直接甲醇燃料電池研究進(jìn)展的進(jìn)料系統(tǒng)如何能保證高濃度甲醇溶液的不間斷補(bǔ)充,減小甲醇溶液的濃度波動(dòng),保證電池的穩(wěn)定運(yùn)行,盡快開發(fā)廉價(jià)、輕便的甲醇傳感器;陰極空氣補(bǔ)給系統(tǒng)要保證陰極不出現(xiàn)水淹現(xiàn)象,減少陰極水的損失,尋找替代石墨板的集流體材料;電堆的整體設(shè)計(jì)要考慮進(jìn)一步減小系統(tǒng)的重量和體積,使各個(gè)單體之間有更好的電連接,保證各個(gè)單體電池性能的均一性。


6展望


體積、重量、成本這3大要素決定著便攜設(shè)備的設(shè)計(jì)者和用戶是否選擇被動(dòng)式DMFC來提供能源。市場(chǎng)需要的是與現(xiàn)有的可充電電池體積和重量相仿甚至更小更輕,性能更好、使用時(shí)間更長(zhǎng)的電池。目前實(shí)現(xiàn)被動(dòng)式DMFC的產(chǎn)業(yè)化還有一定的困難,有待研究者們的不斷努力和關(guān)鍵技術(shù)的不斷突破。


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