6月7日，清華大學(xué)化工系燕立唐課題組與中國科學(xué)院過程所魏煒課題組合作在《科學(xué)進(jìn)展》(ScienceAdvances)發(fā)表文章《石墨烯納米片在細(xì)胞膜夾層間的輸運》(Transportofagraphenenanosheetsandwichedinsidecellmembranes)，該研究首次闡述了二維納米片在磷脂雙分子層間的輸運機(jī)理和擴(kuò)散動力學(xué)，為基于膜蛋白的靶向給藥提供了新的途徑。

隨著生物醫(yī)學(xué)科學(xué)的進(jìn)步，運用藥物載體將藥物輸送到靶向器官，并控制藥物的釋放速率已經(jīng)變得越來越重要，因此迫切需要尋找具有良好生物相容性的藥物載體材料。氧化石墨烯作為一種新型的二維納米材料，由于其較大的比表面積及較多的官能團(tuán)，可以作為潛在的藥物載體用于疾病的診斷和治療。但是，囿于氧化石墨烯納米片極小的尺度及其與細(xì)胞膜復(fù)雜的相互作用關(guān)系，氧化石墨烯在細(xì)胞膜上運輸?shù)脑敿?xì)動力學(xué)過程和潛在的分子機(jī)制仍知之甚少，這極大的限制了納米載藥技術(shù)的發(fā)展。

氧化石墨烯與細(xì)胞雙層磷脂膜作用的狀態(tài)、動力學(xué)路徑及物理原理的模擬計算與理論分析

近年來，大量理論研究表明，質(zhì)樸的石墨烯和氧化程度較低的氧化石墨烯會與細(xì)胞膜相互作用，形成一種獨特的夾層結(jié)構(gòu)，即氧化石墨烯會始終存在于磷脂雙分子層的內(nèi)部疏水區(qū)。氧化石墨烯在這種非常規(guī)生物納米界面上的擴(kuò)散行為顯然不同于三維球形納米粒子在細(xì)胞膜表面的輸運動力學(xué)，因此研究氧化石墨烯在雙層磷脂膜中間的擴(kuò)散，一方面有利于進(jìn)一步了解氧化石墨烯與細(xì)胞膜的相互作用機(jī)理，另一方面也能促進(jìn)其在生物醫(yī)學(xué)領(lǐng)域的發(fā)展，研究出更多新型的納米醫(yī)藥技術(shù)上的應(yīng)用。

此次，清華大學(xué)化工系燕立唐課題組與中國科學(xué)院過程所魏煒課題組等合作，首先從實驗上證明了氧化石墨烯在雙層磷脂膜中間形成獨特的三明治狀夾層結(jié)構(gòu)。隨后，基于模擬和理論研究，研究者發(fā)現(xiàn)隨著氧化石墨烯表面氧化程度的提高，其在細(xì)胞膜間的擴(kuò)散行為會發(fā)生從布朗運動到Lévy行走再到定向輸運的轉(zhuǎn)變。這種擴(kuò)散行為轉(zhuǎn)變的根本原因在于氧化石墨烯氧化程度和表面修飾物的改變會導(dǎo)致細(xì)胞膜表面形成四種不同的微孔狀態(tài)。研究者進(jìn)一步定量化了這些膜孔狀態(tài)與氧化石墨烯與細(xì)胞膜間相互作用強(qiáng)度的關(guān)系，從而對Lévy擴(kuò)散和定向輸運的物理本質(zhì)給出了深入的解釋。同時，實驗和理論結(jié)果都揭示了夾層結(jié)構(gòu)的氧化石墨烯可以作為藥物載體，實現(xiàn)對基于細(xì)胞膜蛋白的靶向藥物遞送效率的有效增強(qiáng)。該研究為探索新型二維納米材料的生物醫(yī)學(xué)應(yīng)用提供了嶄新的思路與指導(dǎo)。

大分子界面自組裝的熵調(diào)控策略

清華大學(xué)化工系博士研究生陳鵬宇和中國科學(xué)院過程所岳華副研究員為本文并列第一作者，清華大學(xué)化工系長聘副教授燕立唐及中國科學(xué)院過程所研究員魏煒為該項研究共同通訊作者。清華大學(xué)為第一完成單位。西安科技大學(xué)翟嘯波教授對冷凍電鏡的重構(gòu)提供了協(xié)助。該研究得到國家重點研發(fā)計劃、國家自然科學(xué)基金和清華大學(xué)人才啟動基金等項目的資助。

近年來，燕立唐課題組致力于復(fù)雜大分子體系及其粒子多層次結(jié)構(gòu)與統(tǒng)計力學(xué)行為的理論計算與模擬研究。發(fā)展了一系列新的計算模型和理論方法，促進(jìn)了此類體系中所涉及的新概念、新方法、新結(jié)構(gòu)以及新體系的建立和發(fā)展，為軟凝聚態(tài)物理、材料科學(xué)和生物醫(yī)學(xué)等相關(guān)研究領(lǐng)域提供創(chuàng)新的理論基礎(chǔ)。相關(guān)工作系列發(fā)表在《美國化學(xué)學(xué)會·納米》（ACSNano2018,12,9467-9475）；《納米快報》（NanoLetters2014,14,6910-6916）等知名期刊上。近日，該研究團(tuán)隊在《物理評論快報》（PhysicalReviewLetters）上發(fā)表《剪切下Janus粒子的塑晶-晶體轉(zhuǎn)變》（PlasticCrystal-to-CrystalTransitionofJanusParticlesunderShear），系統(tǒng)研究了密堆積Janus粒子體系在剪切場存在時的結(jié)構(gòu)演變及動力學(xué)行為。該研究團(tuán)隊還受邀在美國化學(xué)會旗下的《化學(xué)研究評論》（AccountsofChemicalResearch）期刊上發(fā)表綜述論文《通過熵調(diào)控納米粒子的界面組裝》（TailoringInterfacialNanoparticleOrganizationthroughEntropy）。系統(tǒng)闡述了大分子界面自組裝的熵調(diào)控策略，克服了熵增對應(yīng)結(jié)構(gòu)無序化的傳統(tǒng)觀念，為界面自組裝的精準(zhǔn)構(gòu)筑和動態(tài)調(diào)控提供了新方法，也為開發(fā)界面結(jié)構(gòu)可控的新型聚合物基納米復(fù)合材料提供了新思路和理論指導(dǎo)。