由美國能源部（DOE）布魯克海文國家實(shí)驗(yàn)室的化學(xué)家?guī)ьI(lǐng)的一組研究人員確定了具有鋰金屬陽極的電池中發(fā)生的反應(yīng)機(jī)理的新細(xì)節(jié)。

該發(fā)現(xiàn)發(fā)表在《自然納米技術(shù)》（“鋰金屬陽極的固態(tài)-電解質(zhì)中間相中的LiH和納米晶LiF的鑒定”）上，是朝著開發(fā)更小、更輕、更便宜的電動(dòng)汽車電池邁出的重要一步。

重建鋰金屬陽極

常規(guī)的鋰離子電池可以在從智能手機(jī)到電動(dòng)汽車的各種電子產(chǎn)品中找到。盡管鋰離子電池已使許多技術(shù)得以廣泛應(yīng)用，但它們?nèi)悦媾R著向長距離電動(dòng)汽車供電的挑戰(zhàn)。

為了制造出更適合電動(dòng)汽車的電池，來自多個(gè)國家實(shí)驗(yàn)室和美國能源部資助的大學(xué)的研究人員組成了一個(gè)名為Battery500的聯(lián)盟，該聯(lián)盟由美國能源部的太平洋西北國家實(shí)驗(yàn)室（PNNL）領(lǐng)導(dǎo)。他們的目標(biāo)是制造能量密度為500瓦時(shí)/千克的電池，是當(dāng)今最先進(jìn)電池的能量密度的兩倍以上。為此，該財(cái)團(tuán)將重點(diǎn)放在由鋰金屬陽極制成的電池上。

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充電溫度：0~45℃
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-40℃最大放電倍率：1C
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與最經(jīng)常使用石墨作為陽極的鋰離子電池相比，鋰金屬電池使用鋰金屬作為陽極。

這項(xiàng)研究的主要作者布魯克海文化學(xué)家胡恩元說：“鋰金屬陽極是實(shí)現(xiàn)Battery500所追求的能量密度的關(guān)鍵組件之一?！薄八鼈兊膬?yōu)點(diǎn)是雙重的。首先，它們的比容量非常高；其次，它們提供了更高電壓的電池。這種結(jié)合導(dǎo)致更大的能量密度?！?/p>

布魯克海文化學(xué)家EnyuanHu（左，第一作者）和ZulipiyaShadike（右，第一作者）被證明具有1,2-二甲氧基乙烷的模型，該模型是鋰金屬電池電解質(zhì)的溶劑。

長期以來，科學(xué)家已經(jīng)認(rèn)識到鋰金屬陽極的優(yōu)勢。實(shí)際上，它們是第一個(gè)與陰極耦合的陽極。但是由于缺乏“可逆性”，即通過可逆的電化學(xué)反應(yīng)進(jìn)行充電的能力，電池社區(qū)最終用石墨陽極代替了鋰金屬陽極，從而制成了鋰離子電池。

如今，經(jīng)過數(shù)十年的發(fā)展，研究人員相信他們可以使鋰金屬陽極可逆，超越鋰離子電池的極限。關(guān)鍵是中間相，即電化學(xué)反應(yīng)期間在電池電極上形成的固態(tài)材料層。

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胡錦濤說：“如果我們能夠充分理解相間關(guān)系，我們將為材料設(shè)計(jì)提供重要指導(dǎo)，并使鋰金屬陽極具有可逆性?！薄暗且私庵虚g相是一個(gè)很大的挑戰(zhàn)，因?yàn)樗且粋€(gè)非常薄的層，厚度只有幾納米。它對空氣和濕氣也非常敏感，使得樣品處理非常棘手?！?/p>

可視化NSLS-II的相間

為了應(yīng)對這些挑戰(zhàn)并“看到”中間相的化學(xué)組成和結(jié)構(gòu)，研究人員轉(zhuǎn)向了國家同步加速器光源II（NSLS-II），這是位于布魯克黑文的美國能源部科學(xué)辦公室的用戶設(shè)施，可產(chǎn)生超亮X射線用于研究原子尺度的材料特性。

胡說：“NSLS-II的高通量使我們能夠觀察極少量的樣品，并且仍能產(chǎn)生非常高質(zhì)量的數(shù)據(jù)。”

除了整個(gè)NSLS-II的先進(jìn)功能外，研究團(tuán)隊(duì)還需要使用光束線（實(shí)驗(yàn)臺），該光束線能夠以高能量（短波長）x探測相的所有成分，包括晶相和非晶相。-射線。該光束線是X射線粉末衍射（XPD）光束線。

XPD首席束線科學(xué)家SanjitGhose表示：“化學(xué)團(tuán)隊(duì)利用XPD的多峰方法，使用了束線提供的兩種不同技術(shù)，即X射線衍射（XRD）和成對分布函數(shù)（PDF）分析。”“XRD可以研究結(jié)晶相，而PDF可以研究非晶相。”

XRD和PDF分析揭示了令人振奮的結(jié)果：相間存在氫化鋰（LiH）。幾十年來，科學(xué)家一直在爭論LiH是否存在于中間相中，從而在形成中間相的基本反應(yīng)機(jī)理周圍留下了不確定性。

“當(dāng)我們第一次看到LiH的存在時(shí)，我們感到非常興奮，因?yàn)檫@是第一次使用具有統(tǒng)計(jì)可靠性的技術(shù)證明LiH存在于相間。但是我們也保持謹(jǐn)慎，因?yàn)槿藗円恢睂Υ顺謶岩蓱B(tài)度?！?，胡說。

布魯克海文化學(xué)系物理學(xué)家楊曉慶的合著者補(bǔ)充說：“LiH和氟化鋰（LiF）具有非常相似的晶體結(jié)構(gòu)。我們認(rèn)為LiH可能受到那些認(rèn)為我們誤認(rèn)為LiF為LiH的人的質(zhì)疑?！?/p>

考慮到圍繞這項(xiàng)研究的爭議，以及將LiH與LiF區(qū)別開來的技術(shù)挑戰(zhàn)，研究小組決定提供有關(guān)LiH存在的多種證據(jù)，包括空氣暴露實(shí)驗(yàn)。

楊說：“LiF空氣穩(wěn)定，而LiH不穩(wěn)定?！薄叭绻覀儗⒅虚g相暴露在潮濕的空氣中，并且隨著時(shí)間的推移，所探測化合物的數(shù)量減少，那將證實(shí)我們確實(shí)看到了LiH，而不是LiF。而這正是發(fā)生的情況。因?yàn)長iH和LiF難以區(qū)分和在以前從未進(jìn)行過空氣暴露實(shí)驗(yàn)的情況下，許多文獻(xiàn)報(bào)道很可能將LiH誤認(rèn)為是LiF，或者由于LiH與水分的分解反應(yīng)而沒有觀察到?！?/p>

Yang繼續(xù)說道：“在PNNL進(jìn)行的樣品制備對這項(xiàng)工作至關(guān)重要。我們還懷疑許多人無法識別LiH，因?yàn)樗麄兊臉悠吩趯?shí)驗(yàn)之前就已經(jīng)暴露在濕氣中。如果您不收集樣品，則將其密封，并正確運(yùn)輸它，您會(huì)錯(cuò)過機(jī)會(huì)?！?/p>

除了確定LiH的存在之外，團(tuán)隊(duì)還解決了另一個(gè)圍繞LiF的長期難題。LiF被認(rèn)為是中間相中的首選成分，但尚未完全理解為什么。研究小組確定了相間LiF和本體LiF之間的結(jié)構(gòu)差異，前者促進(jìn)了鋰離子在陽極和陰極之間的傳輸。

該研究的第一作者布魯克海文化學(xué)家祖利皮婭·沙迪克說：“從樣品制備到數(shù)據(jù)分析，我們與PNNL，美國陸軍研究實(shí)驗(yàn)室和馬里蘭大學(xué)密切合作?！薄白鳛橐幻贻p的科學(xué)家，我學(xué)到了很多有關(guān)進(jìn)行實(shí)驗(yàn)和與其他團(tuán)隊(duì)交流的知識，特別是因?yàn)檫@是一個(gè)具有挑戰(zhàn)性的話題?！?/p>

胡錦濤補(bǔ)充說：“通過結(jié)合年輕科學(xué)家的野心，高級科學(xué)家的智慧以及團(tuán)隊(duì)的耐心和韌性，這項(xiàng)工作才得以實(shí)現(xiàn)。”

除機(jī)構(gòu)之間的團(tuán)隊(duì)合作外，布魯克海文實(shí)驗(yàn)室化學(xué)部門與NSLS-II之間的團(tuán)隊(duì)合作繼續(xù)推動(dòng)新的研究結(jié)果和能力。

Ghose說：“化學(xué)部門的電池組致力于解決電池領(lǐng)域中的各種問題。他們與陰極，陽極和電解質(zhì)一起工作，并且繼續(xù)帶來XPD新問題來解決和挑戰(zhàn)研究的樣品。”“這很令人興奮，但是它也幫助我開發(fā)了供其他研究人員在我的光束線上使用的方法。目前，我們正在開發(fā)原位運(yùn)行和操作實(shí)驗(yàn)的功能，以便研究人員可以更高的空間分辨率掃描整個(gè)電池因?yàn)殡姵卣谘h(huán)?！?/p>

科學(xué)家們將繼續(xù)在布魯克黑文實(shí)驗(yàn)室部門，其他國家實(shí)驗(yàn)室和大學(xué)之間進(jìn)行電池研究。他們說，這項(xiàng)研究的結(jié)果將為鋰金屬陽極提供急需的實(shí)用指導(dǎo)，從而推動(dòng)對該有前途的材料的研究。