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不用表面活性劑,如何使單層石墨烯在水中的均勻分散呢?

鉅大LARGE  |  點(diǎn)擊量:2773次  |  2018年08月03日  

在過去的十多年里,在水溶液中大批量制備無表面活性劑的單層石墨烯一直是材料科學(xué)家夢(mèng)寐以求的愿望。然而由于石墨烯表面的疏水性,很難均勻分地散到水中,容易團(tuán)聚,因此也限制了石墨烯的應(yīng)用發(fā)展。

傳統(tǒng)的液相剝離法制備石墨烯通常以石墨或膨脹石墨為原料,通過將石墨夾層化合物分散在某種有機(jī)溶劑或水中,并借助超聲波、加熱或氣流的作用剝離得到單層或多層石墨烯溶液。這種方法制備石墨烯具有成本低、操作簡(jiǎn)單等優(yōu)點(diǎn),但也存在產(chǎn)率不高、片層團(tuán)聚嚴(yán)重、長(zhǎng)時(shí)間超聲造成石墨烯大量結(jié)構(gòu)缺陷、需要引入較多表面活性劑或者表面活化物等缺點(diǎn),使得這種制備方法受到很大的制約。

法國(guó)科學(xué)院CentredeRecherchéPaulPascal(CRPP)的AlainPénicaud和CarlosDrummond等人在NatureChemistry雜志上發(fā)表文章,通過液相剝離的方法簡(jiǎn)單而有效地制備得到了能夠分散在水中的單層石墨烯,不需要添加任何表面活性劑,且可以在空氣中長(zhǎng)時(shí)間穩(wěn)定存在。

在惰性氣氛中將石墨鉀溶解于四氫呋喃THF中形成單層負(fù)電石墨烯聚離子,隨后通過暴露在空氣中在THF內(nèi)將負(fù)電石墨烯離子氧化為石墨烯,然后迅速轉(zhuǎn)移到脫氣的水中,在空氣中暴露的過程形成過氧化物陽離子和中性石墨烯。在正常的實(shí)驗(yàn)條件下,溶于水中的氣體吸附在石墨烯表面導(dǎo)致分散的個(gè)體之間產(chǎn)生長(zhǎng)程吸引力,從而促進(jìn)團(tuán)聚。相反的如果對(duì)水進(jìn)行脫氣處理,水離子已經(jīng)吸附在石墨烯的表面了,這種吸附使得分散的石墨烯層片帶有一定的電荷,靜電排斥作用可以使石墨烯片的分散狀態(tài)保持穩(wěn)定。

總的來說,在脫氣的水中,因?yàn)槭┢g的彌散的吸引力很小和靜電排斥穩(wěn)定性,石墨烯在脫氣水中的再聚集會(huì)急劇減慢。由于負(fù)電石墨烯氧化和水分解作用使得OH--離子自發(fā)吸附在石墨烯表面,石墨烯在水中帶電。當(dāng)兩片石墨烯相遇時(shí)會(huì)產(chǎn)生排斥作用。因此石墨烯可以有效的分散在水中,濃度達(dá)到0.16g/L,并且可以穩(wěn)定存放幾個(gè)月的時(shí)間。

隨后,研究者通過拉曼光譜、中子散射光譜和原子力顯微鏡(AFM)等測(cè)試,拉曼光譜中的石墨烯的2D特征峰、AFM測(cè)試的石墨烯片層的厚度等都證實(shí)了剝離得到的石墨烯為單層石墨烯,且缺陷較少。由此制備的石墨烯薄膜導(dǎo)電率高達(dá)32KS?m-1,可以滿足器件的制備要求。

研究者總結(jié)了此項(xiàng)研究的意義:

(1)單層石墨烯可以有效地分散在水溶液中,無需添加任何表面活性劑,石墨烯展開面積可達(dá)400m2·L-1,并且可以穩(wěn)定存在數(shù)月。這種方法可以借鑒到其他二維材料的制備過程中。

(2)拉曼光譜對(duì)石墨烯的2D峰檢測(cè)敏感度很高,可以用來檢驗(yàn)石墨烯水溶液。

(3)良好的分散性可以拓展石墨烯的應(yīng)用,諸如藥物載體、毒理學(xué)研究、復(fù)合材料、電化學(xué)催化劑、3D結(jié)構(gòu)超級(jí)電容器等等。

(4)單層石墨烯分散在水中為研究疏水表面和水的相互作用關(guān)系提供了試驗(yàn)?zāi)P汀?br/>
其實(shí),石墨夾層化合物及石墨插層反應(yīng)已有很長(zhǎng)的研究歷史,僅KC8液相剝離制備石墨烯就有數(shù)篇文獻(xiàn)報(bào)道。探索新型插層反應(yīng)以及擴(kuò)展化合物的類型,無論對(duì)材料的制備還是反應(yīng)動(dòng)力學(xué)的研究都有著重要的意義。

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